キャラクターたちに命を吹き込んだ声優陣の演技力も忘れてはならない。主人公・キョロちゃん役を担当したのは、声優の伊東みやこだ。セリフ数が限られ、独特の間や感情表現が求められる難役でありながら、無垢で純真、かつ時に奇想天外なキョロちゃんの魅力を見事に表現し切った。
脇を固めるキャスト陣も実に豪華だった。パチパチ役やグリグリ役など、一癖も二癖もある島民たちを演じたベテラン声優たちのコミカルな掛け合いは圧巻だ。
アフレコ現場では、監督の提示する独特の演出プランに対して、声優陣がアドリブを交えながら果敢に挑んでいたというエピソードが残っている。声優たちの熱量とキャラクターへの深い理解が、作品に唯一無二のリアリティと温かみを与えたのは間違いない。